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          我所乙酰酮修飾錳氧化物L酸催化胺選擇氧化研究取得新進展

            近日,我所徐杰研究員和馬繼平副研究員等在乙酰酮修飾錳氧化物L酸催化胺選擇氧化研究方面取得新進展,相關文章發表于《自然通訊》(Nature Communications)上。

            過渡金屬氧化物的表面性質是影響催化選擇性的關鍵因素,如在不同錳氧化物表面上,有機胺可選擇氧化脫氫制有機腈,或氧化偶聯制亞胺,但是目前仍然缺少有效策略對其選擇性精準調控。該團隊在前期研究中,利用有機羧酸對錳氧化物表面修飾,可抑制錳氧化物對醇類的吸附性能,使醛類氨氧化產物選擇性大幅提高(Nature Communications,2018)。在此基礎上,本工作研究了乙酰酮類化合物對錳氧化物表面Lewis酸性的修飾作用,以實現催化胺氧化制亞胺產物的高選擇性。

            研究表明,通過不同結構的乙酰酮對錳氧化物表面進行修飾,可以調控錳氧化物表面的Lewis酸性。在催化氧化芐胺及其衍生物反應中,可分別實現高選擇性制備亞胺或腈:例如錳氧化物未經修飾時,催化氧化芐胺主要得到有機腈產物,收率為86.5%;當用乙酰丙酮對催化劑修飾時,主要氧化產物為亞胺,收率可達到90.6%。本工作利用乙酰酮類化合物的絡合能力,調變了錳氧化物表面Lewis酸性和催化氧化性能,對于深入理解金屬氧化物表面與有機胺選擇氧化的構效關系具有重要意義。

            以上研究得到國家自然科學基金重大項目、中科院戰略性先導專項、中科院創新促進會等資助。這也是獻禮我所七十周年所慶文章之一。(文/圖 賈秀全)

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